近日，中國科學院院士、中科院大連化學物理研究所太陽能研究部研究員李燦與研究員范峰滔等，通過構筑雙極性電荷收集結構，促進鐵電光催化全分解水，揭示了鐵電光催化反應的新機制。
在光催化過程中，提高太陽能轉(zhuǎn)化效率的核心問題是提高光生電子和空穴的分離效率，構筑內(nèi)建電場是提高電荷分離的有效手段。由于自發(fā)的不對稱電荷分離和高于帶隙光電壓的特性，鐵電半導體材料被認為是太陽能光催化燃料生產(chǎn)的理想材料之一。前期工作中（Adv. Mater.），該團隊以單疇鐵電粒子為模型，探究了其中的電荷分離機制，發(fā)現(xiàn)自發(fā)極化引起的退極化場是其電荷分離的主要驅(qū)動力，這個電場貫穿整個單疇粒子，場強高達3.6kV/cm，是其他常見電場的數(shù)倍。然而，鐵電光催化劑受限于表面電荷提取的瓶頸，較難實現(xiàn)水的完全分解，光催化轉(zhuǎn)換效率遠低于理論預期。
本研究提出了一種在鐵電半導體的正、負疇區(qū)構筑電荷收集納米結構的方法，通過高效收集和利用光生電子和空穴，實現(xiàn)了鐵電光催化劑的全分解水反應。研究觀察到光生電子和空穴分別在正、負極化Au/BaTiO3界面處聚集的現(xiàn)象，其空間電荷層寬度取決于BaTiO3光生載流子的熱能化長度（~50 nm）。科研團隊在鐵電半導體正、負極化疇區(qū)構筑微納金屬陣列結構，進一步組裝還原和氧化助催化劑后發(fā)現(xiàn)，Au/BaTiO3鐵電光催化劑可實現(xiàn)光催化全分解水反應，即使在單晶材料上仍能表現(xiàn)出可觀的催化活性。該成果為高效利用鐵電材料中高能光生電荷、實現(xiàn)高效太陽能轉(zhuǎn)換提供了新的思路和方法。
相關研究成果以Bipolar Charge Collecting Structure Enables Overall Water Splitting on Ferroelectric Photocatalysts為題，發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家自然科學基金、中科院基礎研究領域青年團隊計劃、大連化物所科研創(chuàng)新基金等的支持。
大連化物所揭示鐵電光催化反應的新機制
（來源：大連化學物理研究所）